必威Betway中文2023屆碩士研究生科研工作取得豐碩成果,周濤、李夢瑤等同學先后在Chemical Engineering Journal(中科院1區(qū)期刊,IF=16.744)、Science of the Total Environment(中科院1區(qū)期刊,IF=10.753)、ACS Applied Materials & Interfaces(中科院2區(qū)期刊,IF=10.383)、ACS Sustainable Chemistry & Engineering(中科院1區(qū)期刊,IF 9.224)等化學領(lǐng)域的高水平SCI期刊發(fā)表論文。截止目前,2023屆必威Betway中文的15名碩士研究生,共發(fā)表SCI/EI收錄論文25篇,其中一區(qū)論文5篇,二區(qū)論文11篇,影響因子5.0以上共計15篇。
周濤同學先后在Chemical Engineering Journal(中科院1區(qū)期刊,IF=16.744)、ACS Applied Materials & Interfaces(中科院2區(qū)期刊,IF=10.383)和Journal of Materials Chemistry C(中科院2區(qū)期刊,IF=8.067)期刊上發(fā)表研究論文4篇。作者采用簡單、經(jīng)濟且不需要貴金屬催化劑的方法將苯腈類TADF單元嵌入非共軛大分子或聚合物側(cè)鏈上,得到了一系列光、熱、電等性能優(yōu)異的TADF聚合物,并采用溶液法制備了紅、綠、藍電致發(fā)光器件。其中,以P4CzCN-PA作為主體,5TCzBN為發(fā)射體的綠色OLEDs實現(xiàn)了52.0 cd A-1和20.9 %的最大光度效率和外量子效率,可與真空沉積器件相媲美。基于新設(shè)計的封裝型聚集誘導(dǎo)TADF聚合物,溶液處理的OLEDs對于天藍和白色器件分別達到11.5%和13.0%的最大外量子效率,這是所報道的聚合物OLEDs中的最高效率之一。此外,作者還提出了單分子Exciplex的概念,化合物PhTRZ-CzTPA在薄膜狀態(tài)下表現(xiàn)出與單體物理混合物相同的發(fā)射光譜,充分證明了本體異質(zhì)結(jié)的可行性,刷新了Exciplex只能是混合物的認知。最后,鑒于聚合物高密的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),通過引入紅色摻雜劑,成功制備了首個基于聚合物TADF的柔性可彎曲OLEDs。上述合成工藝簡單、性能優(yōu)良的苯腈類TADF聚合物對于開發(fā)用于高性能溶液處理和柔性器件的有機發(fā)光二極管具有重要的指導(dǎo)意義。
基于TADF聚合物材料OLED的結(jié)構(gòu)和器件發(fā)光圖
(論文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.135898;https://doi.org/10.1039/D1TC05010A;https://doi.org/10.1039/D2TC02641D;https://doi.org/10.1021/acsami.3c02412)
李夢瑤同學對比研究燃煤電廠粉煤灰、黑碳以及磁性礦物的形態(tài)、礦物學特征差異以及磁學特性,探討黑碳與磁性礦物的結(jié)合方式,重點從分子水平研究磁性鐵氧化物與黑碳之間的化學鍵、形態(tài)及其結(jié)合方式。結(jié)果表明在煤燃燒衍生黑碳過程中磁性礦物參與了其形成過程,對其產(chǎn)生具有一定的抑制作用,兩者形成碳包覆磁性鐵氧化物結(jié)構(gòu)或發(fā)生吸附現(xiàn)象,通過量子化學計算也證實了兩者間的化學吸附作用。這一結(jié)果將進一步了解黑碳的環(huán)境行為機制和過程,明確黑碳污染的途徑和環(huán)境風險,為構(gòu)建以污染源“磁性指紋”信息為特征的黑碳磁性示蹤新方法提供理論基礎(chǔ)。相關(guān)成果發(fā)表在國際權(quán)威期刊Science of the Total Environment, 872 (2023) 162059(IF=10.753)。
黑碳和磁性礦物結(jié)合機制研究思路圖
(論文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2023.162059)
龔暢同學先后在European Polymer Journal(中科院2區(qū)期刊,IF 5.546)和ACS Sustainable Chemistry & Engineering(中科院1區(qū)TOP期刊,IF 9.224)期刊上發(fā)表研究論文2篇。作者首先報道了一種將可交換Zn2+-羧基離子交聯(lián)引入商用三元乙丙橡膠體系的簡便策略,制備得到EPDM-g-MAZn。所構(gòu)建的可交換交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)作為犧牲單元顯著提高三元乙丙橡膠的力學性能,同時動態(tài)交聯(lián)通過熱壓可逆斷裂和重組,賦予EPDM良好的重加工和回收能力。通過在EPDM-g-MAZn中添加炭黑或甲基丙烯酸鋅后,機械性能進一步提升,EPDM-g-MAZn/CB具有良好的可重加工性能,能夠滿足工業(yè)應(yīng)用。作者隨后報道了一種利用β-羥基酯交聯(lián)鍵構(gòu)筑動態(tài)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),制備得到具有良好機械性能和優(yōu)異導(dǎo)熱性能的可重復(fù)加工ENR/BN-COOH/GO橡膠納米復(fù)合材料的簡便策略。所構(gòu)建的β-羥基酯鍵作為動態(tài)單元顯著提高界面相互作用,實現(xiàn)有效能量耗散,通過酯交換反應(yīng)可以賦予ENR可重加工能力,同時使其導(dǎo)熱性能顯著提升。在橡膠基體中構(gòu)建動態(tài)交聯(lián)鍵的策略被證實在可回收橡膠的工業(yè)應(yīng)用領(lǐng)域中具有潛在利用價值。
EPDM-g-MAZn重復(fù)加工及EPDM-g-MAZn/ZDMA交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)示意圖
ENR/BN-COOH/GO重復(fù)加工及熱傳遞模型示意圖
(論文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.eurpolymj.2022.111339)
許德鑫同學相關(guān)研究成果以“The generation mechanism of CO and CO2 in coal spontaneous combustion by mathematical statistical and other methods”為題在國際著名期刊《Fuel》(中科院I區(qū),IF 8.035)上發(fā)表。
煤自燃嚴重威脅煤炭開采、運輸和利用,不僅會造成煤礦安全事故、形成資源浪費,還帶來了生態(tài)破壞、環(huán)境污染等諸多問題,揭示煤自燃機理可以為其防治提供理論依據(jù)。煤中的含氧官能團、烷基側(cè)鏈是促進煤自燃進程必不可少的活性基團,煤自燃重要指標性氣體CO、CO2的生成與活性基團變化息息相關(guān),研究煤中含氧官能團、烷基側(cè)鏈與氧反應(yīng)機制,探究煤中活性基團含量與指標性氣體CO、CO2濃度之間相互變化關(guān)系對揭示煤自燃復(fù)雜機理具有重要意義,然而目前該方面的研究尚不夠不深入,針對煤自燃過程中指標性氣體CO、CO2的產(chǎn)生機制學者間亦存在較大爭議。
作者采用主成分分析(PCA)、Pearson線性分析與傅里葉紅外光譜分析相結(jié)合的方法,對不同變質(zhì)程度煤,在低溫氧化過程中三種活性官能團-CH3、-C=O、-COOH相對含量,與CO、CO2產(chǎn)生規(guī)律的相關(guān)性進行研究,結(jié)果表明不同變質(zhì)程度煤CO、CO2生成機制亦不相同。其中低變質(zhì)程度煤產(chǎn)生的CO、CO2主要源于固有,以及次生烷基側(cè)鏈不斷形成和持續(xù)氧化;中等變質(zhì)程度煤主要源于含氧官能團的氧化;對于高變質(zhì)程度煤CO主要源于煤中烷基側(cè)鏈氧化生成羰基,羰基斷裂后所形成,少部分源于煤-氧自由基反應(yīng)。而CO2來源則較為復(fù)雜。最后文章還通過量子化學計算方法對C=O·與·OH自由基反應(yīng)機理進行研究,結(jié)果表明該自由基反應(yīng)在一定條件下即可自發(fā)進行,并放出一定的熱量,從而對煤自燃過程起到積極促進作用。文章系統(tǒng)地研究了煤中含氧官能團、烷基側(cè)鏈與氧反應(yīng)機制,探究煤中活性基團含量與指標性氣體CO、CO2濃度之間相互變化關(guān)系,其研究成果對揭示煤自燃復(fù)雜機理具有重要意義。
煤樣低溫氧化過程中釋放出CO、CO2機理
(論文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.fuel.2023.128747)
朱濤同學在Applied Surface Science(中科院1區(qū)期刊,IF=7.392)報道了一種季銨鹽水楊醛希夫堿側(cè)鏈聚合物接枝的磁性吸附劑Fe3O4@SiO2-PAP,該材料通過表面引發(fā)可逆加成-斷裂鏈轉(zhuǎn)移聚合方法,將結(jié)構(gòu)規(guī)整的聚合物鏈接枝到磁性Fe3O4納米粒子表面,具有良好的水分散性和磁力回收性能。通過系統(tǒng)的吸附實驗,發(fā)現(xiàn)Fe3O4@SiO2-PAP對Cu2+的吸附容量為59.98 mg/g,吸附過程自發(fā)進行,符合Langmuir等溫模型和擬二級動力學模型,屬于受化學控制的單分子層吸附。同時,F(xiàn)e3O4@SiO2-PAP對Cu2+具有熒光猝滅響應(yīng),且具有較高的選擇性和靈敏度,在其它金屬離子存在時并不影響對Cu2+的識別,通過Lineweaver Burk模型和Stern-Volmer模型分析,發(fā)現(xiàn)猝滅屬于靜態(tài)猝滅,對Cu2+的檢測限為8.0 μg/L。最后通過理論計算分析,證實了Fe3O4@SiO2-PAP用于Cu2+去除和檢測的可行性。
Fe3O4@SiO2-PAP的合成示意圖
(論文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2022.155632)
孫浩同學在Applied Clay Science(二區(qū),影響因子5.91)期刊上報道了用于Heck偶聯(lián)反應(yīng)的負載Pd納米粒子非均相催化劑。作者巧妙地設(shè)計“靜電負載→原位還原→納米片重組”合成路線,平均粒徑為3.27 nm Pd納米粒子均勻負載于LDH納米片上,構(gòu)建新型貴金屬納米粒子固載層狀納米復(fù)合材料。Pd@LDH催化體系對碘苯和丙烯酸甲酯的偶聯(lián)反應(yīng),呈現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性,30 min內(nèi)能實現(xiàn)92%轉(zhuǎn)化率,對應(yīng)的TOF高達4180 h-1。復(fù)合材料具有良好的穩(wěn)定性,循環(huán)使用五次后能保持90%以上的初始催化活性。密度泛函理論(DFT)計算證明堿性LDH主體為錨定的Pd(0)物種提供了足夠的電子密度以促進催化反應(yīng)進行。
Pd@MgAl-LDH復(fù)合材料的制備示意圖
(論文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.clay.2022.106765)
曹彤彤同學在Microchemical Journal(中科院2區(qū)期刊,IF 5.304)期刊中報道了一種多氟偶氮苯/鈮酸鹽復(fù)合材料,用于電化學檢測抗壞血酸和多巴胺。采用客體-客體交換法將多氟偶氮苯衍生物C3F7-azo+Br-嵌入二維層狀材料KNb3O8中,合成C3F7-azo+-Nb3O8復(fù)合材料,再探索其在電化學傳感器中的應(yīng)用。復(fù)合后得到的納米材料的電子轉(zhuǎn)移能力有了很大的提高,對抗壞血酸和多巴胺具有良好的電化學氧化性能。此外,C3F7-azo+-Nb3O8/GCE還具有良好的長期穩(wěn)定性和抗干擾能力。對C3F7-azo+-Nb3O8/GCE進行實際樣品分析時,其檢測靈敏度和準確度都比較高。
C3F7-azo+-Nb3O8納米復(fù)合材料的制備流程示意圖以及在抗壞血酸和多巴胺檢測中的應(yīng)用
(論文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.microc.2022.107422)
董霆同學在Toxins(中科院2區(qū)期刊,IF 5.075)期刊上報道了環(huán)境因素對玉米穗腐病病原菌-藤倉鐮刀菌復(fù)合群(Fusarium fujikuroi species complex, FFSC)生長、毒素合成以及基因表達的影響,揭示了aw和溫度顯著影響FFSC所有種的生長,在30 ℃和0.99 aw條件下,F(xiàn)FSC所有菌株的生長速率和生物量都達到了最大值,并隨著這兩個因素的降低而降低。水分活度在0.98和0.99的條件下有利于毒素的積累,但不同菌株中各種非生物因素的交互作用對真菌毒素水平的影響不同。除了F. verticillioides剩余菌株都能夠合成鐮刀菌酸(FA),伏馬毒素(FB)是部分菌株(F. fujikuroi,F(xiàn). proliferatum和F. verticillioides)的主要代謝產(chǎn)物。FA和FB1的最大合成量通常在20~25 ℃條件下;串珠鐮刀菌素(MON)僅在F. andiyazi和F. fujikuroi中檢測到,前者在20 ℃的條件下能產(chǎn)生高濃度的MON。鐮刀菌生物合成基因在環(huán)境條件下的表達譜存在較大差異,表明這些基因可能具有菌株特異性。FB1濃度與FUM1表達量呈正相關(guān),而FUB8和FUB12與FA產(chǎn)量的相關(guān)性在F. andiyazi、F. ujikuroi和F. subglutinans中也能觀察到類似的結(jié)果。這項研究為進一步開展玉米穗腐病相關(guān)研究提供基礎(chǔ)信息,為綜合治理提供理論基礎(chǔ)和科學依據(jù)。
(論文鏈接:https://www.mdpi.com/2072-6651/15/4/260)
以上研究成果均以必威體育官網(wǎng)為第一完成單位,研究生本人為第一作者或?qū)煹谝?,研究生為第二作者發(fā)表。
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